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O treinador, prestigiado pela conquista do Brasileiro de 2002 com o Santos, assumiu como sucessor de Cuca em setembro de 2004.
De cara, cumpriu o objetivo de classificar o time à Libertadores -sob seu comando, foi da sétima para a terceira posição na Série A.
Na temporada seguinte, faturou o título paulista. Mas, no meio da Libertadores, que seria vencida pelo São Paulo, largou o clube para ir para o Vissel Kobe.
Declarou que sua ida para o Japão era para ajudar um amigo. Mas, naquele momento, sua relação com a cartolagem do São Paulo já estava deteriorada.
"O Leão foi importante para conquistarmos a Libertadores, mas arrumou muitos problemas aqui", disse, na época, o então diretor de futebol Juvenal Juvêncio, hoje presidente tricolor.
Entre os "problemas" gerados na passagem do técnico figuravam a pouca utilização do ala Falcão, que tentava emplacar carreira no futebol de campo, e o fato de considerar Luizão, aposta dos cartolas para o ataque, um "ex-jogador".
Leão ficou sete meses no São Paulo e teve aproveitamento de 68,8% dos pontos disputados em 45 jogos.
